-Co(dmpe)2++Co(dmpe)2HH-Co(dmpe)2+CO2+HCO2-H-2016-12-166催化剂的再生:dmpe: base:H2+Co(dmpe)2+Co(dmpe)2H2+++Basebase-H+Co(dmpe)2HCo(dmpe)2H2+PNNNN2016-12-1673 Experiment?反应条件: 350-500μL的四氢呋喃,1:1的CO2:H2,21℃催化剂和碱的量按Table1(下页)所示加入。反应进行60min。2016-12-168table1entrycatalyst loading(mM)base loading(mM)P(atm)TOF(h-1)TON12.8Vkd,5301.885021020.28Vkd,5701.03400200030.28Vkd,5301.86400190040.40Vkd,7402054000210050.040Vkd,5102074000940064.0P1tBu,71020830190740DBU,3,100040-29noneVkd,40040002016-12-169结果分析不同反应条件对产物的生成速率和产量的影响:?催化剂的量:TOF和TON都随催化剂浓度的减少而变大。(Entry1 and 3)?压强:TOF随压强减小而减小,TON几乎不变。(Entry2 and 3)?碱:TOF和TON都随碱的碱性减弱而减小,甚至不反应。(猜测弱碱中催化剂量少不反应)?另外,在没有催化剂存在的条件下,反应不发生。(Entry 9)2016-12-1610应用前景?钴元素属于第一过渡系金属,在自然界中的含量不少,有利于研究的推广。?本方法可在常温常压下顺利进行,有利于推广。?本方法可以很好地将储存在氢气中的能量转移到甲酸盐的C-H键上,即可解决能源的运输问题。
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