合催化剂研究进展Р均相催化剂:硫酸,杂多酸,高氯酸,甲基苯磺酸Р§产物环己醇和均相催化剂共存,后续分离困难?§容易引起设备腐蚀Р非均相催化剂:H-ZSM-5沸石分子筛Р非均相催化剂:强酸性大孔离子交换树脂Р§硅铝比较高(SiO2/Al2O3 ≥ 20 ) ,粒径非常小(0.1~0.5 μm) ?§外表面具有亲水性,孔道内壁具有憎水性,工业普遍应用Р§催化剂粒径大于H-ZSM-5分子筛,实验室研究中应用?§高温条件下易降解Р旭化成工艺流程:Р旭化成生产工艺概述Р环己烯水合制备环己醇反应流程图Р工业上环己烯水合工艺的特点:Р●反应在全混流式二级串联反应器中进行Р●水合催化剂为高硅沸石分子筛H-ZSM-5Р●通过强力搅拌实现固液液三相宏观混合? ?●反应后有机相通过蒸馏方式分离回收Р旭化成生产工艺概述Р旭化成工艺的缺点:Р●环己烯单程转化率低(≈12 %)Р●反应后混合物的分离提纯困难Р●工序流程复杂Р改进方法:Р●反应体系中加入有机共溶剂,提高环己烯在水相中的溶解度Р●对H-ZSM-5分子筛催化剂进行表面修饰,改善其表面性质Р●研究结构性水合催化剂,开发环己烯水合反应精馏工艺Р课题研究内容和目的Р动力学模型—以Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson (LHHW)机理和Eley-Rideal (ER)机理为基础,推导环己烯水合非均相反应动力学模型?反应动力学—分别以H-ZSM-5分子筛和离子交换树脂作为催化剂,考察环己烯水合反应的动力学,并鉴定两种催化剂上的反应机理?溶剂效应—考察了共溶剂存在下反应体系中的四组分液液平衡,并通过动力学拟合研究了共溶剂对于反应的溶剂效应?催化剂改性和预处理—通过烷基化试剂对HZSM-5分子筛进行表面改性,并考察改性后催化剂和不同预处理方式对于水合反应的影响?超声效应—将超声波引入反应体系中,考察超声波对于水合反应的影响
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